У актрисы первая любовь оказалась несчастливой. Знакомство с Николаем Гриценко, который был на 30 лет старше, состоялось в театре имени Вахтангова.
Николай Олимпиевич так увлекся красавицей Ириной, что ушел из семьи. Буниной он предложил жить с ним на окраине столицы, в общежитии. Только мечты девушки о счастливой семейной жизни оказались нереализованными.
Гриценко заводил любовные романы, увлекался алкоголем. Бунина решила от него уйти. Но Николай Олимпиевич был злопамятным мужчиной. Он добился того, чтобы его бывшую пассию уволили из театра. Режиссеры тоже прекратили предлагать актрисе роли, и она вынуждена была уехать в Киев.
На Украине личная жизнь Буниной стала налаживаться. Она встретила Леся Сердюка. Между молодыми людьми вспыхнули чувства, и они поженились. В 1968 году Ирина Алексеевна родила дочку Анастасию, но рассталась с мужем. Дочку она воспитывала сама.
В последние годы жизни актриса старалась все свое свободное время уделять воспитанию внучки. Ирина Алексеевна перенесла несколько сложных операций.
Дочь уговорила ее покинуть театр, чтобы «пожить для себя». После долгой болезни Бунина умерла. Она прожила 77 лет, но оставила богатое актерское наследие.